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Die Diemel entspringt im Nordwestteil Nordhessens etwa 300 m nördlich der Grenze zu Westfalen im Nordostteil des Rothaargebirges. Ihre Quelle, die „Diemelquelle“, liegt an der Nahtlinie der Bergregionen Upland und Sauerland, die nordöstliche Ausläufer des Rheinischen Schiefergebirges sind. Sie befindet sich am Südrand des Naturparks Diemelsee knapp 2,5 km südsüdwestlich des Willinger Ortsteils Usseln. Auf rund 660 m ü. NN^[1] Höhe entfließt sie dem Nordosthang des 739,3 m hohen Bergs Auf’m Knoll im Westen bzw. dem Nordwesthang des 775,3 m hohen Bergs Kahle Pön im Osten. Vorbei an der Quelle führt der Uplandsteig.

Etwa 150 m südlich der Diemelquelle liegt auf rund 680 m^[2] Höhe die Quelle eines Rinnsals, das wie der aus der Diemelquelle entspringende Fluss ebenfalls den Namen Diemel trägt und auf dessen Quelle sich laut Diemelkilometrierung^[3] die 110,5 km Flusslänge bezieht. Etwa 150 m südsüdwestlich davon steht – auf der zum Berg Auf’m Knoll gerichteten Westschulter von Kahle Pön – direkt nördlich der nordhessisch-westfälischen Grenze die 2014 errichtete Graf-Stolberg-Hütte (ca. 704 m),^[4] ein zu Usseln gehörendes Berggasthaus.

Wasserscheide:Die Quellgegend der Diemel liegt auf der Diemel-Eder/Fulda/Weser-Wasserscheide. Dies bedeutet, dass sich die nach Nordosten fließende Diemel direkt in die Weser entwässert, während das Wasser der südlich des Bergs entspringenden Bäche einen Südumweg durch die Wilde Aa (ab Mittellauf Aar genannt), die am wenige Kilometer weiter südwestlich gelegenen Krutenberg entspringt und von dort in östliche Richtungen fließt, sowie durch die Orke, Eder und Fulda zur Weser macht.

Die Quelle der Diemel liegt aber – entgegen anderen Aussagen – nicht an der Rhein-Weser-Wasserscheide, weil diese etwas weiter südwestlich über den Hopperkopf verläuft und dort nach Süden zum Hille- und Ruhrkopf abknickt.